Fue construido entre 1549 y 1558 por orden del emperador Carlos V como residencia de su representante en Cataluña, por lo que también es conocido como Palau del Virrei aunque nunca llegara a ser utilizado para ese fin. Con cimientos anclados sobre restos romanos (visitables entrando por el Museu d’Història de Barcelona), se alzó sobre las dependencias que ocupaban las escribanías del Palau Reial y sobre los terrenos resultantes de la expropiación de algunas casas particulares, según proyecto del maestro Antoni Carbonell.
El edificio también fue sede de la Inquisición. Posteriormente fue remodelado para albergar, entre 1836 y 1993, el Archivo de la Corona de Aragón (ubicado actualmente en la calle Almogàvers). Fue nuevamente restaurado entre 1931 y 1936 bajo la dirección de Jeroni Martorell. Desde 1993 permaneció vacío hasta que en 2002-2006 fue rehabilitado por Lluís Domènech y Roser Amadó para destinarlo a actividades docentes, de investigación y de exposición, relacionadas con el Archivo.
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